閻寶航有過參加基督教青年會和留學英國愛丁堡大學的經歷，注意同政界、商界、文化界和抗日民眾團體各方面人士聯絡，廣交朋友，取得了明顯成效。他利用合法身份開展統戰工作，盡力團結和影響國民黨人士，把許多民主人士爭取到黨的周圍。閻寶航還積極掩護中國共產黨人的活動，他的家是中共地下黨和東北救亡總會活動的重要場所。周恩來經常在閻家二樓小客廳或頂樓召開會議，布置工作。董必武、葉劍英也都在此召集過重要會議。這裡還是中共代表團同東北人士會面的聯絡點。閻寶航還利用他的特殊身份掩護和救助過許多抗日人士，儘管生活艱苦，他總是盡可能地接濟和幫助別人，甚至他的家也成為革命者的栖身處和庇護所。他們寄居在閻寶航家裡，生活上得到照顧，精神上得到慰藉。1937年，共產黨員陳同生出獄後，被周恩來安排到閻家養傷，兩個月後痊愈，重新投入新的戰鬥。正因為如此，從南京到武漢，從武漢到重慶，閻寶航的家一直被贊譽為“閻家老店”。
在周恩來的領導下，閻寶航多次冒著生命危險，為反法西斯戰爭收集到許多重要情報。迫於德、日法西斯雙向夾擊的嚴重威脅，蘇聯方面急於了解日軍動向，共產國際、蘇共希望中共能介紹中共黨員幫助他們搜集情報。周恩來同董必武、葉劍英、李克農等認為閻寶航最適合做這方面工作。閻寶航擅交朋友，博得國民黨元老于右任、孫科、宋慶齡、何香凝、邵力子、馮玉祥的好感，他因此經常周旋於陳誠、宋子文、陳立夫、戴笠、徐恩曾等國民黨黨、政、軍、情等系統的要員之間。1941年，皖南事變發生後，周恩來找閻寶航談話，布置任務，並組織了以閻寶航為首的情報小組。閻寶航深知，這是一份高度危險的工作。他後來說：“我接受了這個任務，做了種種準備。首先認識到這個工作十分重要，必須千方百計完成任務，必要時準備犧牲，並且要嚴格遵守秘密工作的紀律。”
從1941年春到1945年抗戰取得最後勝利，1000多個日日夜夜裡，在大特務經常當面斥責，小特務隨時盯梢，甚至有特務裝成東北難民在其家中臥底的險惡工作環境中，閻寶航從容不迫，臨危不懼，鬥智鬥勇，排除險情，出色完成了黨組織的重托。
1941年5月，閻寶航應邀參加一次有德國駐華使館武官參加的宴會，他先是從于右任口中得知德國將於1941年6月20日前後一周內進攻蘇聯，又不動聲色地向孫科打聽，得到確認後即借故提前退出宴會，想方設法向周恩來匯報。這份情報在蘇德戰爭爆發一個半月前，通過中共中央及時地通報給蘇聯最高領導人。蘇聯雖然也擔心德國在西方得手之後回師東進，但仍對《蘇德互不侵犯條約》存有幻想。由於中共準確地向蘇聯通報了德軍突襲的時間，加之其他情報來源的佐證，使得蘇聯紅軍能夠爭取時間，提早進入戰備。雖然由於準備時間不足和戰略指導方針等方面的原因，蘇軍在戰爭初期不得不採取戰略撤退，但是畢竟避免了更為慘重的損失。周恩來曾評價說：這是無法估量的援助。蘇德戰爭爆發後，斯大林曾致電毛澤東，對中共中央提供的準確情報表示感謝。
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